北京化工大学考研分数线_北京化工大学专科分数线
全固态（ass）电池不仅可以消除液态电解液从而提高安全性能，而且由于应用了更高容量的锂金属或合金负极，因此提高了能量密度。但是，固态聚合物电解质（spes）在ass电池中的应用由于较低的li+导电性和较窄的电化学窗口而受到阻碍。
近日，北京化工大学周伟东教授研究了三个系列的酯基f-改性spe：聚碳酸酯（pce）、聚草酸酯（poe）和聚丙二酸酯（pme）。研究显示，由于增强了不对称性和柔性，由戊二醇制备的这些spe的li+导电性都高于由丁二醇制成的同类产品。由于与li+的螯合作用更强，pme和poe的li+导电性约为pce的10和5倍。在锂金属的原位钝化过程中，三氟乙酰基单元被观察到比-o-ch2-cf2-ch2-o-更有效。采用三氟乙酰基封端的poe和pce作为spe，与锂金属和高压正极的界面同时稳定，从而赋予ass-li/lini0.6co0.2mn0.2o2（ncm622）电池稳定的循环。此外，由于丙二酸的烯醇异构化，li/pme/ncm622的循环稳定性变差，随着丙二酸中二甲基基团的引入和烯醇异构化的抑制，这种稳定性得到恢复。总体而言，与li+的配位能力、分子不对称性和元素f的存在模式都是spe分子设计的关键。
文章要点：
1. 这项工作以三氟乙酰基为端点，制备了pce、poe和pme三个系列的酯基spe。在这三种spe中，高压稳定的碳酸酯、草酸酯和丙氨酸被用来解离litfsi，并为li+的持续迁移提供配位。在三种spe中，pme与li+的配位最强，然后是poe，其次是pce，这不仅赋予了pme和poe比pce更高的li+-传导性，而且降低了它们的homo能量，提高了抗氧化能力。
2. 对于二醇段的成分，所有这些由戊二醇（c5-二醇）制成的spe都显示出比由丁二醇（c4-二醇）制备的同类产品更高的li+-导电性，这是因为基于c5-二醇的聚合物链的分子不对称性和柔性增强。
3. 在负极方面，在三氟乙酰基单元的帮助下，高活性的-oh单元被保护起来，基于lif的sei钝化层可以通过与锂金属的原位反应生成。与三氟乙酰基单元不同，聚合物主链中的-o-ch2-cf2-ch2-o-（tf-二醇）单元很难生成基于lif的稳定sei层。
4. 因此，上述设计同时赋予spe与锂金属负极和高压ncm正极的兼容性。结果，采用c5-pce-f和c5-poe-f作为spe，在ass li/ncm622电池中可以获得稳定的循环性能。然而，使用c5-pme-f的ass li/ncm622电池表现出严重的容量衰减，这是由于丙二酸单元的烯醇异构化造成的，使用二甲基改性的pme可以抑制这种现象，并恢复ass li/ncm622电池的稳定循环。
5. 通过这些对高性能spe不同影响因素的综合研究，包括与li+的配位单元、分子不对称性和f元素的现有模式，这项工作为未来spe的分子设计提供了范例。
图1 具有不同结构和挑战的典型spe说明
图2 材料合成及理论计算
图3 热稳定性和锂离子导电性研究
图4 半电池性能研究
图5 全电池性能研究
–纤维素推荐–
原文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202318229
来源：高分子科学前沿
声明：仅代表作者个人观点，作者水平有限，如有不科学之处，请在下方留言指正！
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文章要点：
1. 这项工作以三氟乙酰基为端点，制备了pce、poe和pme三个系列的酯基spe。在这三种spe中，高压稳定的碳酸酯、草酸酯和丙氨酸被用来解离litfsi，并为li+的持续迁移提供配位。在三种spe中，pme与li+的配位最强，然后是poe，其次是pce，这不仅赋予了pme和poe比pce更高的li+-传导性，而且降低了它们的homo能量，提高了抗氧化能力。
2. 对于二醇段的成分，所有这些由戊二醇（c5-二醇）制成的spe都显示出比由丁二醇（c4-二醇）制备的同类产品更高的li+-导电性，这是因为基于c5-二醇的聚合物链的分子不对称性和柔性增强。
3. 在负极方面，在三氟乙酰基单元的帮助下，高活性的-oh单元被保护起来，基于lif的sei钝化层可以通过与锂金属的原位反应生成。与三氟乙酰基单元不同，聚合物主链中的-o-ch2-cf2-ch2-o-（tf-二醇）单元很难生成基于lif的稳定sei层。
4. 因此，上述设计同时赋予spe与锂金属负极和高压ncm正极的兼容性。结果，采用c5-pce-f和c5-poe-f作为spe，在ass li/ncm622电池中可以获得稳定的循环性能。然而，使用c5-pme-f的ass li/ncm622电池表现出严重的容量衰减，这是由于丙二酸单元的烯醇异构化造成的，使用二甲基改性的pme可以抑制这种现象，并恢复ass li/ncm622电池的稳定循环。
5. 通过这些对高性能spe不同影响因素的综合研究，包括与li+的配位单元、分子不对称性和f元素的现有模式，这项工作为未来spe的分子设计提供了范例。
图1 具有不同结构和挑战的典型spe说明
图2 材料合成及理论计算
图3 热稳定性和锂离子导电性研究
图4 半电池性能研究
图5 全电池性能研究
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原文链接：
https://doi.org/10.1002/anie.202318229
来源：高分子科学前沿
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